Repozytorium
Wyszukaj
Kolekcje
Inne
Argentophilic Interactions, Flexibility, and Dynamics of Pyrrole Cages Encapsulating Silver(I) Clusters
Autorzy
Rok wydania
2024
Czasopismo
Journal of Physical Chemistry A
Numer woluminu
128
Strony
3339-3350
DOI
10.1021/acs.jpca.4c01464
Kolekcja
Język
Angielski
Typ publikacji
Artykuł
Recently,pyrrolecageshavebeensynthesizedthatencapsulateion pairsand silver(I)clustersto formintricatesupramolecularcapsules.We reportherea computationalanalysisof thesestructuresusingdensityfunctionaltheorycombinedwitha semiempiricaltight-bindingapproach.We find that for neutralpyrrolecages,the Gibbsfree energiesofformationprovidereliablepredictionsfor the ratioof boundions.Forchargedpyrrolecages,we find strongargentophilicinteractionsbetweenAgions on the basisof the calculatedbondindicesand molecularorbitals.ForthecagewiththeAg4cluster,we findtwominimum-geometryconformationsthat differby only6.5 kcal/mol,withan energybarrier<1kcal/mol,suggestinga veryflexiblestructureas indicatedby moleculardynamics.The predictedenergiesof formationof[Agn⊂1]n‑3+(n= 1−5)cryptandsprovidelow energybarriersof formationof 5−20kcal/molfor allcases,whichis consistentwith the experimentaldata.Furthermore,we also examinedthe structuralvariabilityof mixed-valencesilverclustersto test whetheradditionalgeometricalconformationsinsidethe organiccageare thermodynamicallyaccessible.In thiscontext,we showthat the time-dependentdensityfunctionaltheoryUV−visspectramay potentiallyserveas a diagnosticprobetocharacterizemixed-valenceand geometricalconfigurationsof silverclustersencapsulatedinto cryptands.
Słowa kluczowe
Ethers, Ions, Macrocyclic compounds, Metal clusters, Pyrroles
Licencja otwartego dostępu
Licencja na prawach której można swobodnie kopiować, rozprowadzać, zmieniać i remiksować objęty prawem autorskim utwór (Utwór-przedmiot prawa autorskiego) pod warunkiem podania imienia i nazwiska autora utworu pierwotnego oraz źródła pochodzenia utworu.
Pełny tekst licencji: https://creativecommons.org/licenses/by/3.0/pl/legalcode
Adres publiczny
http://doi.org/10.1021/acs.jpca.4c01464
Strona internetowa wydawcy
Podobne publikacje
Photophysics and crystal structure of a europium(III) cryptate incorporating 3,3'-biisoquinoline-2,2'-dioxide.
Gawryszewska Paula, Jerzykiewicz Lucjan B., Pietraszkiewicz M., Legendziewicz Janina, Riehl James P.
Rhenium(I)–copper(I) carbonyl cyanide clusters.
Krawczyk Monika K., Bikas Rahman, Krawczyk Marta S., Lis Tadeusz
Magnetism and crystal structures of CuII MnII and CuII NiII ordered bimetallic chains.
Bieńko Alina, Kłak Julia, Mroziński Jerzy, Domagała S., Korybut-Daszkiewicz B., Woźniak Krzysztof